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电浆清洗机影响下O2氧化甲烷响应机理制取C2烃响应

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发布时间：

2022-02-11

电浆清洗机影响下O2氧化甲烷响应机理制取C2烃响应：
电浆清洗机引发的自由基反应与非均相催化反应很相似，但电浆清洗机是十分高效的自由基引发方式。对于CO2氧化甲烷一步制取C2烃响应机理目前比较一致的见解是：CO2在等离子体影响下产生分解反应生成一氧化碳和激发态、亚稳态的活性氧物种，这个氧物种在甲烷氧化偶联反应中是特别活跃的，按照响应的具体产物是C2H6、C2H4、C2H2、一氧化碳和H2，其可能的响应机理如下：
    (1)生成氧物种
    CO2+e→一氧化碳+0-   (4-9)
    CO2+e→一氧化碳+0+e   (4-10)
    (2)生成甲基自由基
    甲烷+0-→CH3∙+0H-      (4-11)
    甲烷+O→CH3∙+OH      (4-12)
    (3)生成C2烃
    CH3+CH3→C2H6      (4-13)
    C2H6+e→C2H5+H+e      (4-14)
    C2H6+O→C2H5+OH      (4-15)
    2C2H5→C2H4+C2H6      (4-16)
    C2H5+CH3→C2H4+甲烷      (4-17)
    (4)生成一氧化碳
    CHX+O→HCHO+H      (4-18)
    HCHO+O→OH+CHO      (4-19)
    CHO+O→OH+一氧化碳   (4-20)
电浆清洗机冷等离子体作为1种高效的自由基引发手段已顺利的用于CO2氧化甲烷一步制取C2烃响应，取得了比化学催化法更好的试验效果。但C2烃产物选择性较低，响应机理尚不清楚，因此有必要对等离子体影响下CO2氧化甲烷一步制取C2烃响应进行深入研究。
采用发射光谱方法，在紫外-可见波段可高效地检测到电浆清洗机中许多种类的激发态物种，不对等离子体响应体系产生干扰，可实现原位分析。以至近来，有关发射光谱原位诊断技术用于等离子体体系的研究报道不断增多，但具体集中于对等离子体条件下甲烷-H2制金刚石薄膜沉积体系的研究。采用发射光谱法原位诊断技术分析电浆清洗机条件下CO2氧化CH响应体系不同CO2加入量时甲烷响应活性物种。