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plasma等离子体与催化剂共同作用机制初步探讨

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发布时间:

2021-04-19

plasma等离子体与催化剂共同作用机制初步探讨:
        plasma等离子体与多种催化剂作用下CO2氧化CH4制C2烃反应的研究结果表明:plasma等离子体与催化剂共同作用机制与单纯等离子体或普通催化活化作用机制不同,单纯plasma等离子体作用下的CO2氧化CH4转化反应为自由基历程,目的产物选择性较低;催化剂在低于80℃下均未显示催化活性。在等离子体中引入催化剂,催化剂通过吸附作用吸附反应物、自由基参与表面反应,影响反应物转化率和产物收率;在催化过程引入plasma等离子体,等离子体为催化剂活化提供必需的能量之外,还将对反应物吸附、表面反应和产物解析过程产生直接和间接影响。依据实验工作结果,等离子体与催化剂共同作用表现在如下几个方面。

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        (1)plasma等离子体持续不断活化催化剂。等离子体中有大量高能粒子,这些高能粒子主要通过碰撞将能量传递于催化剂,活化催化剂。因此即使在较低的实验温度(低于100℃)下,实验所研究的催化剂依然显示出较高的催化活性。
        (2)催化剂对plasma等离子体放电状态产生一定影响,催化剂种类不同,影响不同。Marafee等研究了电晕放电等离子体中,带有OH基团的金属氧化物催化剂对甲烷氧化偶联反应的影响,结果表明:带有OH基团的催化剂可增强气体放电作用而导致甲烷转化率和C2烃收率明显提高。研究表明:催化剂的碱性有利于C2烃生成。
        (3)催化剂对反应物有活化作用。催化剂通过吸附作用活化反应物,促使反应物转化。催化作用下甲烷活化及转化机理研究显示吸附于催化剂活性中心的甲烷C-H键因反键σ*轨道电子填充电子而得到活化,C-H键键能降低。在等离子 体与催化剂共同作用中,被等离子体活化的催化剂可能以同样方式活化反应物的 C-H键和C-O键,等离子体中能量较低的高能电子与被活化的反应物作用,促使反应物转化。值得指出的是,在相同plasma等离子体注入功率下,部分催化剂与等离子体共同作用的反应物转化率低于相同条件下单纯等离子体实验结果,这可能是由于催化剂活化消耗较多能量所致。
        (4)催化剂的另一个作用可能是选择吸附活性物种,促使活性物种进行反应, 移走新生物质的过剩能量以防止其分解,提高产物收率,减少积碳生成。因此plasma等离子体与催化剂共同作用是一种具有潜力的强化反应过程,是一个崭新的研究方向,一旦有所突破,势必推动等离子体这门新兴交叉学科的发展。

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