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plasma冷等离子体作用下O2氧化CH4反应机理制取C2烃反应

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发布时间：

2021-04-16

plasma冷等离子体作用下O2氧化CH4反应机理制取C2烃反应：
plasma等离子体引发的自由基反应与非均相催化反应很相似，但plasma等离子体是十分有效的自由基引发方式。对于CO2氧化CH4一步制取C2烃反应机理目前比较一致的看法是：CO2在等离子体作用下发生分解反应生成CO和激发态、亚稳态的活性氧物种，这些氧物种在甲烷氧化偶联反应中是非常活泼的，依据反应的主要产物是C2H6、C2H4、C2H2、CO和H2，其可能的反应机理如下：

诚峰智造plasma冷等离子体氧化机理
(1)生成氧物种
CO2 + e → CO + 0-   (4-9)
CO2 + e → CO + 0 + e    (4-10)
(2)生成甲基自由基
CH4 + 0- → CH3∙ + 0H-       (4-11)
CH4 + O → CH3∙ + OH       (4-12)
(3)生成C2烃
CH3 + CH3 → C2H6       (4-13)
C2H6 + e → C2H5 + H + e       (4-14)
C2H6 + O → C2H5 +OH       (4-15)
2C2H5 → C2H4 + C2H6       (4-16)
C2H5 + CH3 → C2H4 + CH4        (4-17)
(4)生成CO
CHX + O → HCHO + H       (4-18)
HCHO + O → OH + CHO       (4-19)
CHO + O → OH + CO    (4-20)
plasma冷等离子体作为一种有效的自由基引发手段已成功的用于CO2氧化CH4一步制取C2烃反应，取得了比化学催化法更好的试验效果。但C2烃产物选择性较低，反应机理尚不清楚，因此有必要对等离子体作用下CO2氧化CH4一步制取C2烃反应进行深入研究。
采用发射光谱方法，在紫外-可见波段可有效地检测到plasma等离子体中许多种类的激发态物种，不对等离子体反应体系产生干扰，可实现原位分析。因而近年来，有关发射光谱原位诊断技术用于等离子体体系的研究报道不断增多，但主要集中于对等离子体条件下CH4-H2制金刚石薄膜沉积体系的研究。采用发射光谱法原位诊断技术分析plasma等离子体条件下CO2氧化CH反应体系不同CO2加入量时CH4反应活性物种。