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CH4-La203/Y-Al203催化剂共活化CH4和CO2制C2H4反应的等离子表面处理仪

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发布时间：

2022-03-02

CH4-La203/Y-Al203催化剂共活化CH4和CO2制C2H4反应的等离子表面处理仪：
负载PD催化剂是乙炔加氢的催化剂。微负载PD可将C2H2恢复到C2H4或C2H6，与等离子表面处理仪等离子共同作用对C2烃反应的影响表明，当PD负载从0.01%增加到0.1%时，乙烷摩尔分数从24.0%增加到61.7%。乙烯摩尔分数从72.3%降至22.1%，C3产品摩尔分数显著增加。因此，在等离子表面处理仪与催化剂共活化CO2氧化CH4C2H4反应中，只要催化剂负载微量PD，就可以获得经济附加值较大的C2H4产品。
CO2氧化CH制C2烃在等离子表面处理仪和催化剂的共同作用下的反应研究结果表明，La203/Y-Al203可以显著提高C2烃产品的选择性。在相同等离子条件下，其C2烃产品的选择性比Y-Al203高40个百分点，因此C2烃产品的收率较高；虽然负载金属催化剂Pd/Y-Al203对C2烃产品的收率影响不大，但可以显著改变C2烃产品的分布，微负载Pd可以显著提高C2H2在C2烃产品中的摩尔分数。为此，本研究了等离子表面处理仪与Pd-La2o3/Y-Al2o3共活化CO2氧化CH4制C2H4的反应，调查了活性载、原料气组成、能量密度等参数对反应的影响。
当La203负荷为2%时，C2烃的选择性从30.6%增加到72%。虽然甲烷转化率从43.4%降低到24%，但C2烃的收率仍然从13.4%增加到17.6%。同时，负荷La2o3提高了CO2转化率，但CO收率下降：当La2o3负荷在2%~12%范围内变化时，CH4转化率和C2烃收率略有峰值变化，但对CO2转化率影响不大：当La203负荷达到12%时，催化剂活性略有下降，负荷从0.01%增加到1%，PD对CH4和CO2转化率、C2烃和CO收率基本无影响。然而，PD负荷对C2烃产品的分布有很大的影响。当PD负荷为0.01%时，C2H4在C2烃产品中的摩尔分数上升到78%，即C2烃产品主要为C2H4，气相色谱法未检测到C2H8。当PD负载从0.01%增加到1%时，C2H4在C2烃产品中的摩尔分数逐渐下降，而C2H6在C2烃产品中的摩尔分数逐渐上升，这表明LA2O3/Y-Al2O3催化剂中的PD添加量更进一步增加，C2H4在C2烃产品中的摩尔分数无法增加，反而促使C2H4向C2H6转化，提高C2H6在C2烃产品中的摩尔分数。活性组分PD和LA2O3的推荐负载分别为0.01%和5%，即催化剂为0.01%PD-5%LA2O3/Y-Al2O3。