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plasma等离子体作用下负载型过渡金属氧化物催化剂的催化活性

  • 分类:公司动态
  • 作者:等离子清洗机-CRF plasma等离子设备-等离子表面处理机厂家-诚峰智造
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  • 发布时间:2021-04-17
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【概要描述】        依据单纯plasma等离子体作用下CO2氧化CH4转化反应的分析结果,参考催化作用下CO2氧化CH4制C2烃反应的相关文献。 可以认为在等离子体催化共同活化CO2氧化CH4制C2烃反应中,甲烷C-H键断裂主要通过下列途径:1、CH4与高能电子发生非弹性碰撞;2、活性氧物种活化CH4;3、催化剂吸附CH分子,活化C-H键,促使C-H键断裂。二氧化碳的转化途径为:1、CO2分子与高能电子发生非弹性碰撞;2、体系中CHx、H等活性物种活化CO2;3、催化剂吸附CO2分子,活化C-0键,促使C-O键断裂生成 CO和活性O原子。         显然,对于plasma等离子体催化共同作用下CH4和CO2转化而言,途径3无疑是重要的。在plasma等离子体中催化剂的活化主要依赖于与高能电子碰撞,由于催化剂性质差异,催化剂活性不同,对甲烷和二氧化碳吸附、活化能力不同。由上述试验结果可知:在相同plasma等离子体作用下,NiO/Y-Al2O3吸附、活化甲烷、二氧化碳能力较强,因而CH、CO2转化率高。相反Co2O3/Y-Al2O3吸附、活化甲烷能力较弱,CH4转化率低;Zn0/Y-Al2O,吸附、活化二氧化碳能力较弱,导致CO2转化率低。          等离子体作用下按C2烃收率的高低,负载型过渡金属氧化物的催化活性顺序 为:Na2WO4/Y-Al2O3>Cr2O3/Y-Al2O3≈Fe2O3/Y-Al2O3>TiO2/Y-Al2O3≈NiO/Y-Al2O3≈Mn2O3/Y-Al2O3>Co2O3/Y-Al2O3>ZnO/Y-Al2O3≈MoO3/Y-Al2O3≈Re2O7/Y-Al2O3 按CO收率的高低,负载型过渡金属氧化物的催化活性顺序为:NiO/Y-Al2O3> TiO2/Y-Al2O3>Re2O3/Y-Al2O3≈Fe2O3/Y-Al2O3≈Co2O3/Y-Al2O3>MoO33/Y-Al2O3≈ZnO/Y-Al2O3≈Mn2O3/Y-Al2O3>Na2WO4/Y-Al2O3≈Cr2O3/Y-A12O3。         实验结果表明plasma等离子体与负载型过渡金属氧化物催化剂共同作用对产物C2、CO生成过程影响不同。Na2WO4/Y-Al2O3具有较高的C2烃收率(17.8%);NiO/Y-Al2O3具有较高的CO收率(53.4%)。Re2O7/Y-Al2O3,具有较低的C2烃收率(8.8%), Cr2O3/Y-Al203具有较低的CO收率(34.5%)。在等离于体催化作用下应产物主要是由活性物种在第三体表面复合形成的,即C2烃是由CHx在第三体表面复合形成,CO是由二氧化碳分解直接形成或C与O(含氧)活性物在第三体表面复合两条途径形成。显然,催化剂对反应体系内各种自由基的吸附能力强弱、吸附位是否合适将影响到反应产物C2烃和CO收率。对Na2WO4/Y-Al203催化剂而言,其C2烃收率远高于其他催化剂,可能的原因是催化剂表面易收附CHx自由基,且吸附位适当,导致CHx自由基偶合生成C2烃概率增加。         对NiO/Y-Al203而言,除了因较高的CO2转化率及体系内C与0复合使得CO收率较高的原因之外,CHx 自由基在其表面吸附时被催化剂上吸附的活性O原子氧化生成CO也是一个较为 重要的原因。在相同实验条件下考察了NiO负载量对2烃和CO收率影响,随着NiO负载量增加,C2烃收率下降,CO收率上升,当 NiO负载量为40%时,反应体系中已检测不到C2烃,这从侧面证实在plasma等离子体与 NiO/Y-Al203催化剂共同作用于CO2氧化CH4制C2烃反应中,在催化剂表面存在CHx自由基氧化过程。 因此,对于研究的目的产物而言,生成C2烃应选择Na2WO4/Y-Al203,而 NiO/Y-Al2O3比较有利于形成CO。         在plasma等离子体作用下进行CO2氧化CH4转化加入催化剂的目的是提高经济价值 较高的C2烃的收率,因此提高C2烃选择性及C2烃收率就是研究的根本。以CO2 为氧化剂的CH4氧化偶联反应在上述十种负载型过渡金属氧化物催化剂作用下C2烃选择性由大至小的顺序是:Na2WO4/Y-Al2O3>Cr203/Y-Al203 ≈Fe203/Y-Al203>TiO2/Y-Al203>Mn203/Y-Al203≈Co203/Y-Al203>NiO/Y-Al203> ZnO/Y-A12O3≈Re207/Y-A12O3>MoO3/Y-Al2O3。         与催化剂对C2烃收率的影响结果相比,两者的顺序基本一致,尽管甲烷在等离子体与Na2WO4/Y-Al203催化剂共同作用下其转化率并不高,但由于C2烃选择性高于NiO/Y-Al203近35个百分点,所以C2烃收率比NiO/Y-Al203多出5个百分点。显然在plasma等离子体的作用下Na2WO4/Y-Al203有助于C2烃的形成。在普通催化条件下的CO2氧化CH4制C2烃反应中,当反应温度为820℃时,负载型 Na2WO4催化剂给出的C2烃选择性高达94.5%,尽管甲烷转化率较低(4.73%)。          结论是:在plasma等离子体条件下Na2WO4/Y-Al203依然具有较高的C2烃选择活性,在等离子体注入功率30W时,C2烃选择性为72%。因此在大气压低温等离子体作用下,针对试验中所涉及的十种过渡金属氧化物催化剂而言,NiO/Y-Al203促进了CO2氧化CH4转化,有利于生成CO和H2,Na2WO4/Y-Al2O3,是甲烷氧化偶联反应的优良催化剂。

plasma等离子体作用下负载型过渡金属氧化物催化剂的催化活性

【概要描述】        依据单纯plasma等离子体作用下CO2氧化CH4转化反应的分析结果,参考催化作用下CO2氧化CH4制C2烃反应的相关文献。 可以认为在等离子体催化共同活化CO2氧化CH4制C2烃反应中,甲烷C-H键断裂主要通过下列途径:1、CH4与高能电子发生非弹性碰撞;2、活性氧物种活化CH4;3、催化剂吸附CH分子,活化C-H键,促使C-H键断裂。二氧化碳的转化途径为:1、CO2分子与高能电子发生非弹性碰撞;2、体系中CHx、H等活性物种活化CO2;3、催化剂吸附CO2分子,活化C-0键,促使C-O键断裂生成 CO和活性O原子。


        显然,对于plasma等离子体催化共同作用下CH4和CO2转化而言,途径3无疑是重要的。在plasma等离子体中催化剂的活化主要依赖于与高能电子碰撞,由于催化剂性质差异,催化剂活性不同,对甲烷和二氧化碳吸附、活化能力不同。由上述试验结果可知:在相同plasma等离子体作用下,NiO/Y-Al2O3吸附、活化甲烷、二氧化碳能力较强,因而CH、CO2转化率高。相反Co2O3/Y-Al2O3吸附、活化甲烷能力较弱,CH4转化率低;Zn0/Y-Al2O,吸附、活化二氧化碳能力较弱,导致CO2转化率低。 
        等离子体作用下按C2烃收率的高低,负载型过渡金属氧化物的催化活性顺序 为:Na2WO4/Y-Al2O3>Cr2O3/Y-Al2O3≈Fe2O3/Y-Al2O3>TiO2/Y-Al2O3≈NiO/Y-Al2O3≈Mn2O3/Y-Al2O3>Co2O3/Y-Al2O3>ZnO/Y-Al2O3≈MoO3/Y-Al2O3≈Re2O7/Y-Al2O3 按CO收率的高低,负载型过渡金属氧化物的催化活性顺序为:NiO/Y-Al2O3> TiO2/Y-Al2O3>Re2O3/Y-Al2O3≈Fe2O3/Y-Al2O3≈Co2O3/Y-Al2O3>MoO33/Y-Al2O3≈ZnO/Y-Al2O3≈Mn2O3/Y-Al2O3>Na2WO4/Y-Al2O3≈Cr2O3/Y-A12O3。
        实验结果表明plasma等离子体与负载型过渡金属氧化物催化剂共同作用对产物C2、CO生成过程影响不同。Na2WO4/Y-Al2O3具有较高的C2烃收率(17.8%);NiO/Y-Al2O3具有较高的CO收率(53.4%)。Re2O7/Y-Al2O3,具有较低的C2烃收率(8.8%), Cr2O3/Y-Al203具有较低的CO收率(34.5%)。在等离于体催化作用下应产物主要是由活性物种在第三体表面复合形成的,即C2烃是由CHx在第三体表面复合形成,CO是由二氧化碳分解直接形成或C与O(含氧)活性物在第三体表面复合两条途径形成。显然,催化剂对反应体系内各种自由基的吸附能力强弱、吸附位是否合适将影响到反应产物C2烃和CO收率。对Na2WO4/Y-Al203催化剂而言,其C2烃收率远高于其他催化剂,可能的原因是催化剂表面易收附CHx自由基,且吸附位适当,导致CHx自由基偶合生成C2烃概率增加。
        对NiO/Y-Al203而言,除了因较高的CO2转化率及体系内C与0复合使得CO收率较高的原因之外,CHx 自由基在其表面吸附时被催化剂上吸附的活性O原子氧化生成CO也是一个较为 重要的原因。在相同实验条件下考察了NiO负载量对2烃和CO收率影响,随着NiO负载量增加,C2烃收率下降,CO收率上升,当 NiO负载量为40%时,反应体系中已检测不到C2烃,这从侧面证实在plasma等离子体与 NiO/Y-Al203催化剂共同作用于CO2氧化CH4制C2烃反应中,在催化剂表面存在CHx自由基氧化过程。 因此,对于研究的目的产物而言,生成C2烃应选择Na2WO4/Y-Al203,而 NiO/Y-Al2O3比较有利于形成CO。
        在plasma等离子体作用下进行CO2氧化CH4转化加入催化剂的目的是提高经济价值 较高的C2烃的收率,因此提高C2烃选择性及C2烃收率就是研究的根本。以CO2 为氧化剂的CH4氧化偶联反应在上述十种负载型过渡金属氧化物催化剂作用下C2烃选择性由大至小的顺序是:Na2WO4/Y-Al2O3>Cr203/Y-Al203 ≈Fe203/Y-Al203>TiO2/Y-Al203>Mn203/Y-Al203≈Co203/Y-Al203>NiO/Y-Al203> ZnO/Y-A12O3≈Re207/Y-A12O3>MoO3/Y-Al2O3。
        与催化剂对C2烃收率的影响结果相比,两者的顺序基本一致,尽管甲烷在等离子体与Na2WO4/Y-Al203催化剂共同作用下其转化率并不高,但由于C2烃选择性高于NiO/Y-Al203近35个百分点,所以C2烃收率比NiO/Y-Al203多出5个百分点。显然在plasma等离子体的作用下Na2WO4/Y-Al203有助于C2烃的形成。在普通催化条件下的CO2氧化CH4制C2烃反应中,当反应温度为820℃时,负载型 Na2WO4催化剂给出的C2烃选择性高达94.5%,尽管甲烷转化率较低(4.73%)。 
        结论是:在plasma等离子体条件下Na2WO4/Y-Al203依然具有较高的C2烃选择活性,在等离子体注入功率30W时,C2烃选择性为72%。因此在大气压低温等离子体作用下,针对试验中所涉及的十种过渡金属氧化物催化剂而言,NiO/Y-Al203促进了CO2氧化CH4转化,有利于生成CO和H2,Na2WO4/Y-Al2O3,是甲烷氧化偶联反应的优良催化剂。

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  • 发布时间:2021-04-17 08:45
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plasma等离子体作用下负载型过渡金属氧化物催化剂的催化活性:
        依据单纯plasma等离子体作用下CO2氧化CH4转化反应的分析结果,参考催化作用下CO2氧化CH4制C2烃反应的相关文献。 可以认为在等离子体催化共同活化CO2氧化CH4制C2烃反应中,甲烷C-H键断裂主要通过下列途径:1、CH4与高能电子发生非弹性碰撞;2、活性氧物种活化CH4;3、催化剂吸附CH分子,活化C-H键,促使C-H键断裂。二氧化碳的转化途径为:1、CO2分子与高能电子发生非弹性碰撞;2、体系中CHx、H等活性物种活化CO2;3、催化剂吸附CO2分子,活化C-0键,促使C-O键断裂生成 CO和活性O原子。

诚峰智造plasma等离子体
        显然,对于plasma等离子体催化共同作用下CH4和CO2转化而言,途径3无疑是重要的。在plasma等离子体中催化剂的活化主要依赖于与高能电子碰撞,由于催化剂性质差异,催化剂活性不同,对甲烷和二氧化碳吸附、活化能力不同。由上述试验结果可知:在相同plasma等离子体作用下,NiO/Y-Al2O3吸附、活化甲烷、二氧化碳能力较强,因而CH、CO2转化率高。相反Co2O3/Y-Al2O3吸附、活化甲烷能力较弱,CH4转化率低;Zn0/Y-Al2O,吸附、活化二氧化碳能力较弱,导致CO2转化率低。 
        等离子体作用下按C2烃收率的高低,负载型过渡金属氧化物的催化活性顺序 为:Na2WO4/Y-Al2O3>Cr2O3/Y-Al2O3≈Fe2O3/Y-Al2O3>TiO2/Y-Al2O3≈NiO/Y-Al2O3≈Mn2O3/Y-Al2O3>Co2O3/Y-Al2O3>ZnO/Y-Al2O3≈MoO3/Y-Al2O3≈Re2O7/Y-Al2O3 按CO收率的高低,负载型过渡金属氧化物的催化活性顺序为:NiO/Y-Al2O3> TiO2/Y-Al2O3>Re2O3/Y-Al2O3≈Fe2O3/Y-Al2O3≈Co2O3/Y-Al2O3>MoO33/Y-Al2O3≈ZnO/Y-Al2O3≈Mn2O3/Y-Al2O3>Na2WO4/Y-Al2O3≈Cr2O3/Y-A12O3。
        实验结果表明plasma等离子体与负载型过渡金属氧化物催化剂共同作用对产物C2、CO生成过程影响不同。Na2WO4/Y-Al2O3具有较高的C2烃收率(17.8%);NiO/Y-Al2O3具有较高的CO收率(53.4%)。Re2O7/Y-Al2O3,具有较低的C2烃收率(8.8%), Cr2O3/Y-Al203具有较低的CO收率(34.5%)。在等离于体催化作用下应产物主要是由活性物种在第三体表面复合形成的,即C2烃是由CHx在第三体表面复合形成,CO是由二氧化碳分解直接形成或C与O(含氧)活性物在第三体表面复合两条途径形成。显然,催化剂对反应体系内各种自由基的吸附能力强弱、吸附位是否合适将影响到反应产物C2烃和CO收率。对Na2WO4/Y-Al203催化剂而言,其C2烃收率远高于其他催化剂,可能的原因是催化剂表面易收附CHx自由基,且吸附位适当,导致CHx自由基偶合生成C2烃概率增加。
        对NiO/Y-Al203而言,除了因较高的CO2转化率及体系内C与0复合使得CO收率较高的原因之外,CHx 自由基在其表面吸附时被催化剂上吸附的活性O原子氧化生成CO也是一个较为 重要的原因。在相同实验条件下考察了NiO负载量对2烃和CO收率影响,随着NiO负载量增加,C2烃收率下降,CO收率上升,当 NiO负载量为40%时,反应体系中已检测不到C2烃,这从侧面证实在plasma等离子体与 NiO/Y-Al203催化剂共同作用于CO2氧化CH4制C2烃反应中,在催化剂表面存在CHx自由基氧化过程。 因此,对于研究的目的产物而言,生成C2烃应选择Na2WO4/Y-Al203,而 NiO/Y-Al2O3比较有利于形成CO。
        在plasma等离子体作用下进行CO2氧化CH4转化加入催化剂的目的是提高经济价值 较高的C2烃的收率,因此提高C2烃选择性及C2烃收率就是研究的根本。以CO2 为氧化剂的CH4氧化偶联反应在上述十种负载型过渡金属氧化物催化剂作用下C2烃选择性由大至小的顺序是:Na2WO4/Y-Al2O3>Cr203/Y-Al203 ≈Fe203/Y-Al203>TiO2/Y-Al203>Mn203/Y-Al203≈Co203/Y-Al203>NiO/Y-Al203> ZnO/Y-A12O3≈Re207/Y-A12O3>MoO3/Y-Al2O3。
        与催化剂对C2烃收率的影响结果相比,两者的顺序基本一致,尽管甲烷在等离子体与Na2WO4/Y-Al203催化剂共同作用下其转化率并不高,但由于C2烃选择性高于NiO/Y-Al203近35个百分点,所以C2烃收率比NiO/Y-Al203多出5个百分点。显然在plasma等离子体的作用下Na2WO4/Y-Al203有助于C2烃的形成。在普通催化条件下的CO2氧化CH4制C2烃反应中,当反应温度为820℃时,负载型 Na2WO4催化剂给出的C2烃选择性高达94.5%,尽管甲烷转化率较低(4.73%)。 
        结论是:在plasma等离子体条件下Na2WO4/Y-Al203依然具有较高的C2烃选择活性,在等离子体注入功率30W时,C2烃选择性为72%。因此在大气压低温等离子体作用下,针对试验中所涉及的十种过渡金属氧化物催化剂而言,NiO/Y-Al203促进了CO2氧化CH4转化,有利于生成CO和H2,Na2WO4/Y-Al2O3,是甲烷氧化偶联反应的优良催化剂。

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