plasma等离子体负载型碱土金属氧化物催化剂的催化活性

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• 作者：等离子清洗机-CRF plasma等离子设备-等离子表面处理机厂家-诚峰智造
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• 发布时间：2021-04-16
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【概要描述】        plasma等离子体与载体共同作用下CO2氧化CH4制C2烃反应研究表明：酸性载体Y-Al2O3，具有较高的甲烷转化率(43.4%)，但C2烃选择性低(30.6%)：碱性载体MgO虽然甲烷转化率低(17.8%)，但C2烃选择性高(57.4%)。如果将MgO负载于Y-Al2O3是否能在维持一定甲烷转化率基础上，获得较高的C2烃选择性。         Wang和Ohtsuka采用催化活化法研究CO2氧化CH制C2烃反应，结果表明部分碱土金属氧化物如CaO具有较高的催化活性，可在一定程度上提高C2烃选择性。在等离子体条件下考察了MgO/Y-Al2O3、CaO/Y-Al2O3、SrO/Y-Al2O3和BaO/Y-Al2O3作用下CO2氧化CH4制C2烃反应(表4-2)。与载体Y-Al2O3作用结果相比，CH转化率降低，但C2烃选择性提高40多个百分点，说明在酸性载体上负载碱性活性组分可改善催化剂活性。         在一定的plasma等离子体条件下CH4转化率和C2烃收率与MgO、CaO、SrO和BaO的碱性有一定关系，即碱性有助于提高CH4转化率和C2烃收率。对于碱土金属氧化物其碱性是随原子序数增加而增强，因此BaO/Y-Al2O3与plasma等离子体共同作用可得到了较高的C2烃收率。故等plasma离子体条件下负载型碱土金属氧化物催化剂的催化活性顺序为BaO/Y-Al2O3 > SrO/Y-Al2O3 > CaO/Y-Al2O3 > MgO/Y-Al2O3。碱土金属氧化物对C2烃产物分布的影响研究结果表明其对C2烃产物分布影响不大。乙炔是主要的C2烃产物。 表4-2碱土金属氧化物催化剂对反应的影响（单位：%） 催化剂 Xat Xco， sc. Yc Yco Y-Al2O3 43.4 16.7 30.6 13.4 37.1 MgO/Y-Al2O3 24.0 20.2 62.9 15.1 33.9 CaO/Y-Al2O3 24.4 19.3 64.3 15.7 34.4 SrO/Y-Al2O3 24.6 19.3 66.2 16.3 34.2 BaOr/Y-Al2O3 26.4 19.4 63.3 16.7 35.6         BaO负载量和催化剂焙烧温度对负载型碱士金属氧化物催化剂的催化活性有一定影响，当负载量在5%～20%变化时，随着BaO负载量的增加，CH4与CO2转化率均呈峰型变化，在负载量为10%时达到峰值高点。C2烃与CO收率基本呈峰形变化。这说明BaO负载量在一定范围内增加有利于改善催化剂活性，但过高的负载量则导致Ba0在Y-Al2O3表面聚集，反而降低了催化剂的催化活性。催化剂焙烧温度对催化剂活性粒子大小、表面形态都有影响，在一定程度上影响催化剂的反应活性。         一般而言，较低的焙烧温度下易得到高分散的小颗粒，且晶格结构多有缺陷；较高的焙烧温度下得到粒子颗粒较大。在400～800℃焙烧温度范围内，焙烧温度对10%-BaO/Y-Al203催化活性影响的研究表明：当焙烧温度为400℃时CH4、CO2转化率略高于其他焙烧温度，但C2烃的选择性低导致C2烃收率下降。这是由于在此温度下，负载于Y-Al203表面的 Ba(NO3)2未分解完全所致，这可由样品的X射线衍射（X-ray diffraction，XRD）谱图证实；当焙烧温度介于500～800℃之间时，则对其催化活性影响不大；当反应温度高于800℃时，Y-Al203转变为δ-A12O3，反应活性降低。