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plasma等离子体作用下CO2添加量对CH4转化反应的影响

  • 分类:技术支持
  • 作者:等离子清洗机-CRF plasma等离子设备-等离子表面处理机厂家-诚峰智造
  • 来源:
  • 发布时间:2021-04-15
  • 访问量:

【概要描述】        在O2等离子体甲烷氧化偶联反应中,O2的加入量会直接影响到CH4转化率和C2烃选择性,较低的O2加入量使CH4转化率低,过高的O2加入量将导致CH4氧化为COx(x=1,2)。对于plasma等离子体作用下的CO2氧化CH转化反应而言,也存在着合适的CO2添加量。CO2添加量对CH4、CO2转化率和产物收率的影响结果可见:当原料气中CO2浓度由15%增至85%时,CH4转化率随之逐渐增加,CO2转化率则呈峰形变化,在CO2浓度为50%~65%达到高为24%左右。研究表明:plasma等离子体作用下CO2氧化CH4反应的关键步骤是活性物种的产生,即由等离子体产生的高能电子通过与CH4及 CO2,分子发生弹性或非弹性碰撞,使CH发生C-H的逐次断裂,生成CHx(x=1~3)自由基;CO2发生C-0键断裂,生成活性氧物种,活性氧物种与CH4或甲基自由基作用,生成更多的CHx(x=1~3)自由基。原料气中CO2浓度越高,所提供的活性氧物种数量越多,CH转化率 越高。因此CH转化率与体系内高能电子数量和活性氧物种浓度两个因素有关。CO2转化率与高能电子与CO2分子之间碰撞有关,这种弹性或非弹性碰撞促使:        (1)CO2的C-O断裂生成CO和O:        CO2 + e*  → CO2 + O + e        (4-1)        CH4对氧活性物种的消耗有利于反应向右移动。         (2)基态CO2分子吸收能量转变为激发态CO2分子,显然CO2转化主要依赖于前者。        在相同的plasma等离子体条件下,纯CH4和纯CO2的转化率分别为10.9%和9.4%, CH4和CO2共进料时CH4和CO2转化率均高于上述数值,说明CH4和CO2共进料 有利于两者的共活化。        当体系内 CO2浓度由15%增至35%时,C2烃收率略有增加;随着体系内CO2浓度的进一步增加,C2烃收率逐渐下降。这是由于在高CO2浓度下,体系内过多的活性氧物种一方面与CH4分子作用生成氧化产物,另一方面与已生成的C2烃产物作用,促使C2H6、C2H4、C2H2转化为氧化产物。CO收率则随CO2浓度增加呈上升状态,并在CO2浓度高于50%时成为恒值。同时,随着体系中CO2浓度由15%增至85%, 产物中H2和CO的摩尔比率由3.5降至0.6。上述研究结果表明:在一定plasma等离子体条件下,为获得较高的C2烃收率及合适的H2/CO比值,应选择较低CO2加入量。在本实验条件下,其值应在20%~35%。        C2烃分布随着体系内CO2浓度增加,C2H2的摩尔分数随之降低;而C2H6、 C2H4的摩尔分数则呈现不断上升态势。可能的原因是:1、体系中越来越多的CO2分子将吸收更多的能量,减少高能电子数量,阻碍了CH3(CH2)自由基的C-H 键进一步断裂,导致CH3、CH2、CH自由基浓度分布发生改变。自由基偶合反应,使体系内C2烃分布发生变化;2、正如N2、He等惰性气体在plasma等离子体条件下的甲烷偶联反应中所扮演的角色,体系中的CO2分子也起到了稀释气体的作用。一般认为plasma等离子体条件下甲烷由下列两条路径生成乙炔:1、CH自由基的偶合反应;2、C2H6、C2H4脱氢反应。随着体系内CO2浓度不断增加,大量的高能电子被消耗,C2H6、C2H4与高能电子碰撞概率不断降低,进一步的脱氢反应受到阻碍,C2H4生成量进一步降低。因此,随着体系内CO2浓度增加,C2H6、C2H4的摩尔分数呈现不断上升态势,而C2H2的摩尔分数随之降低。

plasma等离子体作用下CO2添加量对CH4转化反应的影响

【概要描述】        在O2等离子体甲烷氧化偶联反应中,O2的加入量会直接影响到CH4转化率和C2烃选择性,较低的O2加入量使CH4转化率低,过高的O2加入量将导致CH4氧化为COx(x=1,2)。对于plasma等离子体作用下的CO2氧化CH转化反应而言,也存在着合适的CO2添加量。CO2添加量对CH4、CO2转化率和产物收率的影响结果可见:当原料气中CO2浓度由15%增至85%时,CH4转化率随之逐渐增加,CO2转化率则呈峰形变化,在CO2浓度为50%~65%达到高为24%左右。研究表明:plasma等离子体作用下CO2氧化CH4反应的关键步骤是活性物种的产生,即由等离子体产生的高能电子通过与CH4及 CO2,分子发生弹性或非弹性碰撞,使CH发生C-H的逐次断裂,生成CHx(x=1~3)自由基;CO2发生C-0键断裂,生成活性氧物种,活性氧物种与CH4或甲基自由基作用,生成更多的CHx(x=1~3)自由基。原料气中CO2浓度越高,所提供的活性氧物种数量越多,CH转化率 越高。因此CH转化率与体系内高能电子数量和活性氧物种浓度两个因素有关。CO2转化率与高能电子与CO2分子之间碰撞有关,这种弹性或非弹性碰撞促使:
       (1)CO2的C-O断裂生成CO和O:
       CO2 + e*  → CO2 + O + e        (4-1)
       CH4对氧活性物种的消耗有利于反应向右移动。
        (2)基态CO2分子吸收能量转变为激发态CO2分子,显然CO2转化主要依赖于前者。


       在相同的plasma等离子体条件下,纯CH4和纯CO2的转化率分别为10.9%和9.4%, CH4和CO2共进料时CH4和CO2转化率均高于上述数值,说明CH4和CO2共进料 有利于两者的共活化。
       当体系内 CO2浓度由15%增至35%时,C2烃收率略有增加;随着体系内CO2浓度的进一步增加,C2烃收率逐渐下降。这是由于在高CO2浓度下,体系内过多的活性氧物种一方面与CH4分子作用生成氧化产物,另一方面与已生成的C2烃产物作用,促使C2H6、C2H4、C2H2转化为氧化产物。CO收率则随CO2浓度增加呈上升状态,并在CO2浓度高于50%时成为恒值。同时,随着体系中CO2浓度由15%增至85%, 产物中H2和CO的摩尔比率由3.5降至0.6。上述研究结果表明:在一定plasma等离子体条件下,为获得较高的C2烃收率及合适的H2/CO比值,应选择较低CO2加入量。在本实验条件下,其值应在20%~35%。
       C2烃分布随着体系内CO2浓度增加,C2H2的摩尔分数随之降低;而C2H6、 C2H4的摩尔分数则呈现不断上升态势。可能的原因是:1、体系中越来越多的CO2分子将吸收更多的能量,减少高能电子数量,阻碍了CH3(CH2)自由基的C-H 键进一步断裂,导致CH3、CH2、CH自由基浓度分布发生改变。自由基偶合反应,使体系内C2烃分布发生变化;2、正如N2、He等惰性气体在plasma等离子体条件下的甲烷偶联反应中所扮演的角色,体系中的CO2分子也起到了稀释气体的作用。一般认为plasma等离子体条件下甲烷由下列两条路径生成乙炔:1、CH自由基的偶合反应;2、C2H6、C2H4脱氢反应。随着体系内CO2浓度不断增加,大量的高能电子被消耗,C2H6、C2H4与高能电子碰撞概率不断降低,进一步的脱氢反应受到阻碍,C2H4生成量进一步降低。因此,随着体系内CO2浓度增加,C2H6、C2H4的摩尔分数呈现不断上升态势,而C2H2的摩尔分数随之降低。

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plasma等离子体作用下CO2添加量对CH4转化反应的影响:
        在O2等离子体甲烷氧化偶联反应中,O2的加入量会直接影响到CH4转化率和C2烃选择性,较低的O2加入量使CH4转化率低,过高的O2加入量将导致CH4氧化为COx(x=1,2)。对于plasma等离子体作用下的CO2氧化CH转化反应而言,也存在着合适的CO2添加量。CO2添加量对CH4、CO2转化率和产物收率的影响结果可见:当原料气中CO2浓度由15%增至85%时,CH4转化率随之逐渐增加,CO2转化率则呈峰形变化,在CO2浓度为50%~65%达到高为24%左右。研究表明:plasma等离子体作用下CO2氧化CH4反应的关键步骤是活性物种的产生,即由等离子体产生的高能电子通过与CH4及 CO2,分子发生弹性或非弹性碰撞,使CH发生C-H的逐次断裂,生成CHx(x=1~3)自由基;CO2发生C-0键断裂,生成活性氧物种,活性氧物种与CH4或甲基自由基作用,生成更多的CHx(x=1~3)自由基。原料气中CO2浓度越高,所提供的活性氧物种数量越多,CH转化率 越高。因此CH转化率与体系内高能电子数量和活性氧物种浓度两个因素有关。CO2转化率与高能电子与CO2分子之间碰撞有关,这种弹性或非弹性碰撞促使:
       (1)CO2的C-O断裂生成CO和O:
       CO2 + e*  → CO2 + O + e        (4-1)
       CH4对氧活性物种的消耗有利于反应向右移动。
        (2)基态CO2分子吸收能量转变为激发态CO2分子,显然CO2转化主要依赖于前者。

诚峰智造 plasma等离子体清洗设备
       在相同的plasma等离子体条件下,纯CH4和纯CO2的转化率分别为10.9%和9.4%, CH4和CO2共进料时CH4和CO2转化率均高于上述数值,说明CH4和CO2共进料 有利于两者的共活化。
       当体系内 CO2浓度由15%增至35%时,C2烃收率略有增加;随着体系内CO2浓度的进一步增加,C2烃收率逐渐下降。这是由于在高CO2浓度下,体系内过多的活性氧物种一方面与CH4分子作用生成氧化产物,另一方面与已生成的C2烃产物作用,促使C2H6、C2H4、C2H2转化为氧化产物。CO收率则随CO2浓度增加呈上升状态,并在CO2浓度高于50%时成为恒值。同时,随着体系中CO2浓度由15%增至85%, 产物中H2和CO的摩尔比率由3.5降至0.6。上述研究结果表明:在一定plasma等离子体条件下,为获得较高的C2烃收率及合适的H2/CO比值,应选择较低CO2加入量。在本实验条件下,其值应在20%~35%。
       C2烃分布随着体系内CO2浓度增加,C2H2的摩尔分数随之降低;而C2H6、 C2H4的摩尔分数则呈现不断上升态势。可能的原因是:1、体系中越来越多的CO2分子将吸收更多的能量,减少高能电子数量,阻碍了CH3(CH2)自由基的C-H 键进一步断裂,导致CH3、CH2、CH自由基浓度分布发生改变。自由基偶合反应,使体系内C2烃分布发生变化;2、正如N2、He等惰性气体在plasma等离子体条件下的甲烷偶联反应中所扮演的角色,体系中的CO2分子也起到了稀释气体的作用。一般认为plasma等离子体条件下甲烷由下列两条路径生成乙炔:1、CH自由基的偶合反应;2、C2H6、C2H4脱氢反应。随着体系内CO2浓度不断增加,大量的高能电子被消耗,C2H6、C2H4与高能电子碰撞概率不断降低,进一步的脱氢反应受到阻碍,C2H4生成量进一步降低。因此,随着体系内CO2浓度增加,C2H6、C2H4的摩尔分数呈现不断上升态势,而C2H2的摩尔分数随之降低。

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