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plasma等离子体反应器结构针板式反应器对CO2氧化CH4反应影响

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发布时间:

2021-04-15

plasma等离子体反应器结构针板式反应器对CO2氧化CH4反应影响:
        将大气压脉冲电晕放电应用于CO2氧化CH反应中,常用反应器有针板式和 线筒式两种。这两种反应器均采用非对称电极,其放电特点是依靠电场在两极间 的不均匀分布,在高压电极附近产生局部高压电场使气体产生电离,放电主要由 高压电极向接地电极附近延伸。针板式结构的器壁为石英玻璃管,内径为10mm,上电极是不锈钢空心管,下电极是带有直径为1 mm 孔径的铜质筛板,上、下电极间距为10 mm;线筒式电极结构,中心电晕线(内电极)为直径3 mm的铜电极,两端用四氟套管绝缘,筒式电极(外电极)为长300 mm、内径25mm的不锈钢圆筒,反应器的有效放电长度为100 mm。

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        plasma等离子体反应器结构对CO2氧化CH4反应的影响见表4-1。针板式反应器中, CH4和CO2转化率,C2烃和CO收率均优于线简式反应器。说明在相同的实验条件下,针板式反应器中高能电子的密度及其能量更适合于活化反应物分子,促使 CH4和CO2的C-H和C-O键断裂,CH4 和CO2转化率较高。相应的产物收率 增加。此外,在研究plasma等离子体与催化剂共同作用CH4和CO2制C2烃反应中,反应器结构对催化剂制备工艺的要求及催化剂放置等问题也应加以考虑。在线简式 反应器中,可将一定粒度的催化剂放置在内外电极之间,并用金属丝网等物支撑, 催化剂取放操作过程较为复杂,且金属丝网对plasma等离子体放电有一定影响; 在针板 式反应器中,可将一定粒度的催化剂放置在下电极的铜质筛板上,催化剂取放操 作过程简单,并且制备一定粒度催化剂工艺较为简单。综上考虑,针板式反应器应作为研究CO2氧化CH4反应的优选反应器。
表4-1反应器结构的影响 (单位:%)

反应器

转化率

选择性

收率

 

CH4

CO2

C2

C2

CO

针板式反应器

29.8

23.6

39.6

11.8

34.4

线简式反应器

21.3

18.7

41.8

8.9

26.7

注:反应条件为CH/CO2=1 : 1,能量密度=1000 kJ/mol.
        针板式反应器的电极间放电距离对CO2氧化CH4反应的影响很大。随着针板式反应器上下放电电极间距由8 mm增至16 mm,甲烷转化率略成峰型变化,在放电间距为14 mm时大,为30.3%;在放电间距为8 mm时小,为22.0%。放电间距在10~16 mm变化时,对CO2转化率影响不大,只有当放电间距为8 mm时,二氧化碳转化率较高,为21.8%。C2烃收率随放电间距增大略成峰型变化,在放电间距为10 mm时,C2烃收率较高,为12.7%;除放电间距8 mm 时,CO收率较低(31.3%)之外,当放电间距在8~16 mm变化时,CO收率为36%左右。
        在大气压脉冲电晕等离子体中,改变针板式反应器上下电极之间放电距离的作用主要有两方面:一方面,在反应气密度一定时,随着放电间距d增大,电极间的电场强度降低,plasma等离子体中高能电子的麦克斯韦分布曲线从高能量区向低能量区移动,导致高能电子的平均能量下降。另一方面,d值增大,plasma等离子体有效区域随之增加,相当于反应气体在等离子体区停留时间增加。对甲烷转化而言: 因d值增加所导致的高能电子的平均能量降低和等离子体有效区域增加的作用是不一致的,前者不利于甲烷活化和转化,后者则提高了甲烷转化率,共同作用的结果是甲烷转化率随放电间距增加呈峰形变化。对CO2转化而言:等离子体内能量较高的高能电子数目的增加(d值减小)将更有利于CO2的分解反应(CO2+e*→CO+0+e ∆E=5.45eV, CH4+e*→CH3+H+e ∆E=4.5eV), 因此当放电间距为8 mm时,CO2转化率略有提高为21.8%;同时较小的放电间距可使生成的C2烃产物较快离开plasma等离子体区,避免其发生进一步的分解反应,故随着d值减小,C2烃产物选择性增大,在放电间距为10mm时,C2烃收率出现峰值(12.7%); CO收率与CH4转化率、CO2转化率及C2烃选择性有关,只有选择合适的放电间距,才能获得较高的C2烃收率。

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