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plasma等离子体作用下CH4和CO2为原料气合成C2烃重整反应

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发布时间:

2021-04-15

plasma等离子体作用下CH4和CO2为原料气合成C2烃重整反应:
        以CH4和CO2为原料气合成C2烃是一个很有意义的反应。先CO2加氢的 完全还原产物是CH4,部分还原产物是C2烃;其次CH4的完全氧化产物是CO2, 部分氧化产物是C2烃,中间产物均为CHx,显然这两个反应是互为可逆的,如将CH4与CO2进行共活化,即CO2的存在将有利于CH4的部分氧化,同样CH4的存在将抑制CO2的深度还原,共同作用的结果将有利于C2烃的生成。研究以CO2为氧化剂的CH4偶联反应的意义在于:先提出了解决CH4难以活化的方法,为充分利用天然气提供一条有效的途径: 其次,对CO2 进行转化利用,可在一定程度上减少温室气体排放。因此,此项研究具有重要的学术价值和广阔的应用前景。

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        CO2氧化CH4制C2烃这一合成路线已有报道,plasma等离子体作用下CO2氧化CH4 制C2烃分为间接法和直接法,间接法先由CO2重整CH4反应生成CO和H2, 再经费托合成制C2烃。Zhou等采用介质阻挡放电方式实现CO2重整CH4反应,在注入能量为87kW.h/(N∙m3)时,甲烷转化率为64%,二氧化碳转化率为54%。
        Gallon 等和Pinhao等分别考察了DBD放电等离子体作用下的CH4与CO2重整反应,研究结果均表明:重整反应所得主要产物为合成气,只有少量的烃类生成(主要为C2H6)。但DBD放电plasma等离子体作用下CH4与CO2重整反应的反应物转化率相对较低而反应能耗却很高。Li等则分别考察了直流及交流电晕放电作用下的CH4与CO2重整反应。实验结果表明:电晕放电等离子体作用下CH4与CO2重整反应可以获得较高的反应物转化率、H2选择性及CO选择性,相比而言直流正电晕放电所得反应物转化率高,交流电晕次之,直流负电晕低。
        Malik等和Gesser等分别在脉冲电晕等离子体和无声放电等离子体条件下实现CO2重整CH4反应。直接法是由CH4和CO2步制C2烃,反应可在微波、流柱放电、射频等离子体作用下实现。Liu采用流柱放电方式,以He为平衡气(占总气体流量的60%~80%),在一定的放电功率下,根据CO2与CH4摩尔比不同,甲烷转化率介于20%~ 80%,二氧化碳转化率介于8%~49%,C2烃收率介于20%~45%。陈栋梁等在微波plasma等离子体作用下直接转化CH4和CO2, 一步制取C2烃,反应主要C烃产物为C2H2和C2H6,等离子体功率增加有利于生成C2H2。Yao等采用射频等离子体实现CO2氧化CH制C2烃反应,甲烷转化率31%,二氧化碳转化率24%,C2烃选择性达64%。

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